Ieviesis vairākus mūsdienu pedagoģijas principus. Vairākas reizes dibinājis skolas zemnieku bērniem. Kaut arī skolas nācās slēgt, Pestaloci uzskati ieguva popularitāti. Galvenos savas pedagoģijas principus aprakstijis darbā "Kā Ģertrūde māca bērnus" (Wie Gertrud ihre Kinder lehrt). Pēc Pestaloci domām, galvenais labas pedagoģijas pamats ir cilvēka dabīgo īpašību ievērošana.
Viņa sekotājs Latvijā bija Alberts Holanders (1796-1868), kas 1825. gadā Vecbrenguļos nodibināja privāto skolu, uz kuras pamatiem vēlāk izveidoja Bērzaines ģimnāziju pie Cēsīm.